2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。 　　新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS...

在亚美斯多利斯期间，爱德华?艾尔利克（朴璐美 饰）和弟弟阿尔方斯（钉宫理恵 饰）遭遇了还有两个月就可以刑满释放的越狱犯梅尔文（森川智之 饰），结果发现对方拥有不输于艾尔利克兄弟的强大炼金术。根据梅尔文在监狱留下的蛛丝马迹，兄弟二人前往西方的大国古雷达调查。在这里他们的火车遭到神秘黑蝙蝠的袭击，同时也遇到了梅尔文寻找的少女茱莉亚?克莱顿（坂本真绫 饰）。一番混乱之后，他们相继来到位于地下的贫困之镇米...